海洋所揭示原位流体中甲烷水合物的生成动力学过程
近日,Chemical Engineering Journal期刊(中科院一区)在线发表了题为“Methane hydrate formation kinetics in bottom seawater and cold-seep fluids”的文章,报道了中国科学院海洋研究所在原位水合物微观生成动力学方面的最新研究成果,研究揭示了不同原位流体(底层海水和冷泉流体)中甲烷水合物形成的动力学过程,对深入了解不同原位流体中甲烷水合物的形成动力学机制及原位水合物生成动力学过程的认识具有重要意义。
天然气水合物是气体(自然界中主要是甲烷)与水分子在高压低温条件下形成的结晶化合物,广泛分布于海底沉积物区,并往往与深海冷泉渗漏关联。自然环境为水合物研究提供了天然的实验场所,以前的研究也证明冷泉环境对水合物形成有一定的促进作用,然而自然流体环境对水合物生成动力学的具体影响还尚不清楚,不同自然流体环境中甲烷水合物的微观形成动力学过程也仍需要进一步探究。
针对上述问题,中国科学院海洋研究所栾振东团队利用从我国南海北部台西南冷泉区(Site F)通过保真取样技术获取的原位底层海水和冷泉喷口流体,在实验室内利用两种不同的原位流体进行了甲烷水合物的形成实验,并采用连续时间序列拉曼光谱技术对其进行了实时监测和观察。本研究分别从时间和空间形态学两个角度探究了纯水、底层海水及冷泉流体中微观甲烷水合物的形成过程。连续时间序列拉曼光谱以十秒为积分时间监测了甲烷水合物成核动力学的细微变化,并分析了不同流体中溶解态与水合态甲烷的演化规律。结果表明:高盐度底层海水(盐离子浓度为冷泉流体的1.5倍)使溶解甲烷溶解度显著降低30%,诱导期延长24%,水合甲烷整体转化率下降5%、生成速率降低20%,并抑制小笼型结构的相对占有率达25%。尽管含微量颗粒的低盐度冷泉流体会轻微降低溶解甲烷溶解度并延长诱导期,但能促进稳定的sI型水合物形成。同时空间形态学观测显示,不同流体虽会影响水合物形成形貌,但不会显著改变其空间分布特征。图1展示了不同原位流体环境中甲烷水合物形成的微观动力学过程。
图1 不同原位流体环境中甲烷水合物形成的微观动力学过程
中国科学院海洋研究所博士研究生张怡童为文章第一作者,张鑫研究员、杜增丰副研究员为文章共同通讯作者,栾振东正高级工程师为文章共同作者。研究得到了国家自然科学基金的资助。
论文信息:
Zhang,Y.,Zhao,K.,Ma,L.,He,W.,Xi,S.,Luan,Z.,Zhang,X*. & Du,Z*. (2025). Methane hydrate formation kinetics in bottom seawater and cold-seep fluids. Chemical Engineering Journal,163547.
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